Fjorten år gamle Mana Kirishima (uttrykt av Megumi Hayashibara) blir overført til Shinji Ikaris skole, og nesten umiddelbart begynner de å etablere et spesielt forhold. Dette provoserer mye sjalusi hos Asuka, som også mistenker at Kirishima er en spion som prøver å få informasjon fra Shinji om NERV og Evas. Rei Ayanami er til stede, men spiller en ganske bakgrunnsrolle i historien, selv om hun ser ut til å være enig i mistankene til Asuka. Gradvis utfolder et forhold mellom Mana og Shinji seg og de ender opp med å gå på date. Det viser seg imidlertid at Mana er en av tre testpiloter for TRIDENT (alternativt kalt "Country Crawler")-enhetene, en ny konkurrent til Evangelions, lik Jet Alone; dermed navnet Girlfriend of Steel. Til slutt går TRIDENT berserk og Evas må ødelegge den. Interaktiviteten i det meste av spillet er begrenset til å gå rundt i områder til neste plot-hendelse utløses. Imidlertid oppstår den ene sanne grenen på slutten av spillet, hvor spilleren kan velge å fokusere på Mana, Asuka eller Kaji. Dette valget avgjør hvilke av spillets tre avslutninger som vises, med en fjerde eksklusiv for PS2. I Mana-avslutningen blir Mana oppdaget å ikke ha blitt drept i slaget. Shinji redder henne og bringer henne tilbake til leiligheten hans. Hun dusjer, dukker opp bare iført et håndkle, og spør ertende Shinji om han vil at hun skal fjerne det (noe hun til slutt gjør). I diskusjon med Misato er det imidlertid enighet om at Mana må forlate Tokyo-3, og hun sier et tårevåt farvel til Shinji som har vunnet hennes hjerte. I Asuka-avslutningen hjelper Asuka Shinji med å komme over Mana og de to barna vokser nærmere som et resultat. Denne slutten inneholder romantiske bilder av Asuka og Shinji sammen, inkludert en rørende scene der Asuka klemmer Shinji følelsesmessig. Den tredje avslutningen med Kaji fokuserer ikke på noen karakter like mye som de andre avslutningene gjør. Mana blir også oppdaget å ikke bli drept, og sier farvel, med Shinji som svarer "Jeg venter på deg".