Natten faller på Smurf Village. Nysgjerrig Smurf tar Smurfette med til Papa Smurfs laboratorium for å se den magiske krystallen som lar dem reise til hvor som helst i verden, men plutselig bryter Smurfette den, og de er borte! Nå må de møte utfordringene på alle kontinenter for å hente alle skårene av krystallen og reise hjem. (I Master System og de bærbare versjonene av dette spillet er det også den ekstra oppgaven med å rense de forskjellige regionene i verden som de to smurfene besøker for forurensning.)