For å fange planene for Dødsstjernen og komme trygt hjem igjen, må spillerne veilede Rianna Saren og hennes pålitelige droide Zeeo gjennom en rekke Star Wars-miljøer mens de unngår eller angriper keiserlige soldater og deres allierte. Rianna er begavet i kamp og Zeeo kommer godt med for å låse opp sikkerhetsdører, nå høye steder og omgå farlige områder. Historien om Star Wars: Lethal Alliance utspiller seg mellom Episode III og Episode IV, når prinsesse Leia rekrutterer duoen for å stjele planene slik at opprørerne kan lære eventuelle svakheter i det massive våpenet. Spillere vil utforske områder som Tatooine, Despayre, Alderaan og Danuta mens de samhandler med karakterer som Boba Fett, Darth Vader og Kyle Katarn. PSP-en har forskjellige minispill og flerspillerkamper mellom Twil'lek og Twi'lek over et trådløst nettverk.